自20世纪初以来,人类一直致力于解决空气污染问题。化石燃料燃烧和汽车尾气排放的NOx是造成PM2.5和对流层O3形成的主要前驱体,威胁着人类健康和生态环境。NOx(95%NO)过量排放导致水体富营养化、酸雨、臭氧层空洞,甚至导致人类肺部疾病等。工业排放中NO的去除采用物理吸收、选择性催化还原和选择性非催化还原的常规方法。然而,这些常规方法对于净化大气中低浓度NOx存在耗能大、效率低、经济适用性低和产生二次污染的问题。光催化是一种快速、高效、绿色的技术,通过高效的光诱导氧化还原反应降解污染物。因此,光催化反应在环境污染控制方面具有光明的未来。目前在气固相体系,光催化氧化NOx的过程中会有少量的双氧水产生,且双氧水本身是能够直接将NO氧化成NO2。但是双氧水自身不太稳定,会分解成过氧羟基自由基、羟基自由基等活性氧物种,可间接通过二次反应将NO消除。本论文围绕光催化和芬顿氧化技术联用去除NO,并研究其催化机制。从三个部分展开讨论:1.Co单原子锚定NH2-Ui O-66(Zr)实现气固相光催化协同类芬顿去除NO在此,我们首先采用微波溶剂热法合成了具有大比表面积NH2-Ui O-66,然后在乙醇溶剂中,将3 m M的Co单原子原位锚定在NH2-Ui O-66(Co SAs/NU-3)基底上。通过材料的NO去除性能测试,Co SAs/NU-3在可见光下具有90%的超高光催化活性,且连续光照720 min后依旧保持81%的高催化效率。而Co NPs/NU-3的NO去除效率只有53%,连续光照720 min活性下降了28%。Co SAs/NU-3(-18.83?10-2 min-1)的一级反应速率分别是Co NPs/NU-3(-2.09?10-2min-1)、NU(-0.33?10-2 min-1)的9倍、57倍。因此我们发现当Co原子处于单原子态时,能够抑制Co的失活,能够很好维持光催化协同类芬顿反应用于去除NO的过程。这种气固相光催化协同类芬顿反应的方法为氮氧化物绿色净化技术的发展提供了新方向。2.聚乙烯亚胺接枝在含氮空位的氮化碳上实现空穴和羟基自由基协同作用用于NO连续氧化我们通过热缩聚反应制备含氮空位的C3N4,随后在乙醇溶液中将聚乙烯亚胺(PEI)接枝到NV-C3N4的-NH2上合成了NV-C3N4/PEI-1m L。原位FT-IR和捕获实验表明,NV-C3N4/PEI-1m L可见光激发后,光生空穴激活N(sp2)-Imidazole ketone erastinO键和羟基自由基进一步反应的协同过程促进了NOx向硝酸盐的连续氧化,并极大地抑制了毒性副产物NO2的产生,催化效率高达76%。循环五次实验后,仍旧保持良好的光催化活性。且该粉末催化剂容易制备,价格便宜,能很好的投入商业化使用。3.C3N4纳米片负载Au纳米颗粒实现气固相光催化协同自类芬顿高效去除NO我们GSK2118436通过热缩聚反应,以三聚氰胺和HAu Cl4混合溶液为前驱体合成C3N4/Au-1ml光催化剂,实现光genetic risk催化协同自类芬顿反应高效去除NO。UV-vis DRS表明1-Au/C3N4在561 nm处出现明显的宽的吸收峰,这是由于Au的局域表面等离子体效应(LSPR)引起的。通过OCP可知,相较于C3N4,1-Au/C3N4的载流子寿命衰减最缓慢,且电子寿命最长。通过1-Au/C3N4自产双氧水(16 u M)引发类芬顿反应,实现高达80%的NO去除率,且具有97.08%硝酸盐选择性,并经过12 h的连续光照后活性仅下降了9%。